A Academy City, repleta de estudantes, está na vanguarda do avanço científico e abriga o programa de desenvolvimento esper. Os sete espers de “Nível 5” são os mais poderosos da Cidade Acadêmica, e em terceiro lugar entre eles está o estudante do ensino médio Mikoto Misaka, um manipulador de eletricidade conhecido como “The Railgun”. Quando estranhos incidentes começam a ocorrer por toda a cidade, ela descobre que cada crime está conectado ao indescritível “Level Upper”, um dispositivo lendário que supostamente aumenta o nível esper de seu usuário. À medida que a situação piora, torna-se evidente que há mais no Nível Superior do que aparenta, e que a Cidade Acadêmica pode ser um lugar muito mais distorcido do que a utopia glamorosa que parece ser. Toaru Kagaku no Railgunconcentra-se em Mikoto e seus amigos - e nas situações perigosas em que se encontram - enquanto eles se envolvem na questão do Nível Superior. Como diz Mikoto: “Nunca há um momento de tédio nesta cidade”.