Magano, um reino paralelo cheio de monstros conhecido como “Kegare”, é um lugar onde os exorcistas lidam com todas as impurezas. Benio Adashino é uma exorcista prodígio reconhecida por sua força e convocada a Tóquio pela União Exorcista. No caminho, ela cai nos braços de Rokuro Enmadou, um jovem exorcista com um passado conturbado. Mas as impurezas de Magano não descansam. Quando esses dois exorcistas testemunham um casal de crianças roubadas por um Kegare, Benio corre para salvá-los, arrastando Rokuro com ela para Magano. Envolvido em uma luta que está prestes a ser derrotada, Benio é salvo por Rokuro, revelando-se capaz de ser seu rival em talento. Sousei no Onmyoujiconta a história de dois exorcistas talentosos que estão destinados a se tornarem os "Exorcistas das Estrelas Gêmeas" e os profetizados pais de Miko - a reencarnação de Abe no Seimei - que limpará o mundo de todas as impurezas.