Durante séculos, o Céu exigiu que seus jovens anjos vivessem e estudassem entre os humanos para se tornarem anjos completos. Isso não é diferente para o melhor da classe, Gabriel White Tenma, que acredita que sua missão é ser um grande anjo que trará felicidade à humanidade. No entanto, Gabriel fica viciado em videogames na Terra e eventualmente se torna um hikikomori. Proclamando-se um "Anjo Caído", ela é apática a todo o resto - para grande aborrecimento de Vignette April Tsukinose, um demônio com quem Gabriel fez amizade em seus primeiros dias angelicais na Terra. As tentativas de Vignette de reverter Gabriel de volta ao que era antes são em vão, já que Gabriel rejeita qualquer tentativa de mudar seu precioso estilo de vida. Enquanto passam o tempo na Terra, eles conhecem duas personalidades excêntricas: o anjo Raphiel Ainsworth Shiraha, colega de classe de Gabriel com uma propensão ao sadismo, e o demônio Satanichia McDowell Kurumizawa, um desajeitado autoproclamado futuro governante do Submundo. Gabriel DropOut acompanha a vida cômica desses quatro amigos enquanto eles não conseguem entender o que realmente significa ser um demônio ou um anjo.